한국에너지기술연구원 이은직 박사가 가압질화 처리를 위해 코어쉘 촉매를 장치에 넣고 있다/한국에너지기술연구원 제공

한국에너지기술연구원 연료전지연구실 박구곤 박사 연구팀이 미국 브룩헤이븐국가연구소 등과 함께 수소연료전지에 사용되는 백금 촉매의 사용량은 줄이고 성능은 획기적으로 늘린 코어(core)-쉘(shell) 구조 촉매 기술을 개발했다.

연료전지 시스템의 스택 내 전극촉매로 사용되는 백금, 팔라듐 등 귀금속 가격은 최근 큰 폭으로 상승하고 있다.
당연히 스택비용의 약 48%를 차지하는 전극촉매의 성능향상과 가격 저감은 해결해야 할 최대의 숙제다.
이에 따라 백금 사용량 저감 및 성능 극대화에 필요한 코어-쉘 구조 전극촉매에 대한 연구가 경쟁적으로 진행되고 있다.
코어(core)-쉘(shell) 구조는 계란의 노른자(코어)를 감싸고 있는 흰자(쉘)와 같은 코발트-백금 구조다.
연구팀은 이 촉매 기술을 통해 기존 상용백금 촉매 대비 성능은 2배, 내구성은 5배를 향상시켰다.
연구팀은 2~3단계의 복잡한 공정을 거치는 구리 저전위도금법(Cu UPD) 대신 초음파 기반 반응공정을 통해 간단하게 코어-쉘 구조 전극촉매를 제조했다.
이 방법을 통하면 한 번에 5g 이상 코어-쉘 구조의 코발트-백금 합금촉매가 제조 가능하다.
현재는 50g 수준 제조 시에도 우수한 재현성으로 확보할 수 있음을 입증했다.
연구팀은 세계 최초로 가압 질화공정을 도입했다.
촉매제조에 철 등 금속의 원자구조 내부에 질소 원자를 도입해 금속 안정성을 향상시킬 수 있는 방법이다.
분자 역학 시뮬레이션을 활용해 열처리하는 동안 다양한 압력(1, 40, 80기압) 조건에서 암모니아 가스 분위기를 살폈다.
이를 통해 촉매 입자들이 서로 응집되는 과정과 암모니아에서 유래한 질소가 코발트 코어 물질로 도입되는 질화 과정에 대한 이론적인 메커니즘을 규명했다.
연구팀은 여기서 초음파 합성을 통해 한 단계 반응으로 코어-쉘 촉매를 제조했다.
이들 촉매의 내구성 향상을 위해 가압 질화 공정을 도입해 코어에 위치한 전이금속의 용출 저항성을 증가시킬 수 있음을 확인했다.
질화 처리된 코어-쉘 촉매는 안정적으로 연료전지 촉매 성능 발현의 가능성이 확인됐고 질화 수준의 증대에 따라 수명이 크게 증가함을 입증했다.
이번 연구에서 개발한 코어(코발트질화물)-쉘(백금) 구조 전극촉매는 미국 DOE의 가속열화성능평가 기준인 3만 사이클을 넘어서 100만 사이클의 수명평가에서도 코어-쉘 구조와 상당 부분의 활성면적을 유지하는 장기 안정성을 보여주고 있다.
연구책임자인 박구곤 박사는 “이번에 개발된 기술은 본격적인 연료전지의 상용화를 앞두고 있는 시점에서 가격 경쟁력 확보를 위한 필수적인 원천소재기술이 될 수 있을 것”이라고 강조했다.
이번 연구 결과는 미국화학회에서 발행하는 화학분야 세계적 학술지인 ‘에이씨에스 카탈리시스’ 5월 7일자 표지 논문으로 게재됐다.

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